Degradación de contaminantes emergentes mediante la técnica Fenton Heterogéneo empleando arcillas pilareadas como fuente de hierro

Abstract

Debido a su aparición y persistencia en ecosistemas acuáticos -incluso a bajas concentraciones-, los antibióticos han sido clasificados como contaminantes emergentes en los últimos años. La mayoría de estos fármacos son refractarios a los métodos convencionales de tratamiento de aguas, por lo que el desarrollo de nuevos materiales y tecnologías eficaces para la eliminación de antibióticos farmacéuticos de las aguas residuales es de gran interés para la comunidad científica. Los procesos avanzados de oxidación (PAOs) se plantean como una solución en el tratamiento de aguas que contienen estos tipos de contaminantes. Estas técnicas se basan en la formación de especies altamente reactivas, principalmente el radical hidroxilo (HO•), que son capaces de degradar a los contaminantes logrando la mineralización del efluente. En este contexto, las arcillas pilareadas como soporte de hierro han demostrado ser efectivas como catalizadores heterogéneos en los procesos Fenton. El objetivo del presente trabajo fue estudiar el desempeño de una arcilla pilareada con hierro en la técnica foto-Fenton para la degradación de amoxicilina, seleccionada como antibiótico modelo. Para este fin, se sintetizó la arcilla pilareada de hierro (FePILC) a partir de una bentonita regional. El material se caracterizó por DRX, FTIR, Isotermas de adsorción-desorción de N2 a 77 K, TEM, VSM y AAS. Los experimentos fotoquímicos fueron realizados empleado un simulador solar como fuente de irradiación. Los resultados revelaron que la degradación de la amoxicilina depende del pH de la solución, de la concentración inicial de FePILC, de la concentración inicial de peróxido de hidrógeno y de la exposición a la luz solar. La remoción de amoxicilina presentó la contribución de vías de adsorción y de degradación oxidativa. La arcilla pilareada mostró mayor actividad catalítica en las siguientes condiciones: pH 3, 1.36 mM de peróxido de hidrógeno, 100 mg/L de FePILC y bajo simulador solar. Las arcillas pilareadas mostraron una buena estabilidad en los tratamientos oxidativos ya que las cinéticas de lixiviación del hierro mostraron la presencia de iones Fe +2 y Fe +3 en concentraciones de trazas (menos de 3 ppm) para todos los ensayos evaluados. Ante la baja lixiviación demostrada por el material, se estudió la capacidad de reutilización del mismo, alcanzándose una degradación completa del contaminante en tres ciclos de oxidación bajo las condiciones más efectivas ya mencionadas.

Due to their appearance and persistence in aquatic ecosystems -even at low concentrations- antibiotics have been classified as emerging pollutants in recent years. Most of these drugs are refractory to conventional water treatment methods, so the development of new materials and effective technologies for the removal of pharmaceutical antibiotics from wastewater is of great interest to the scientific community. Advanced oxidation processes (PAOs) are proposed as a solution in the treatment of waters that contain these type of pollutants. These techniques are based on the formation of highly reactive species, mainly the hydroxyl radical (HO∙), which are capable of degrading the pollutants, achieving the mineralization of the effluent. In this context, iron-pillared clays have proven to be effective as heterogeneous catalysts in Fenton processes. The objective of this work was to study the performance of an iron- pillared clay in the photo-Fenton technique for the degradation of amoxicillin, selected as a model antibiotic. For this purpose, iron pillared clay (FePILC) was synthesized from a regional bentonite. The material was characterized by XRD, FTIR, N2 adsorption- desorption isotherms at 77° K, TEM, VSM and AAS. The photochemical experiments were carried out using a solar simulator as irradiation source. The results revealed that amoxicillin degradation depends on the pH of the solution, the initial concentration of FePILC, the initial concentration of hydrogen peroxide and the exposure to sunlight. Amoxicillin removal was explained by the contribution of adsorption and oxidative degradation pathways. The pillared clay showed the best catalytic activity under the following conditions: pH 3, 1.36 mM of hydrogen peroxide, 100 mg/L of FePILC and under solar simulator. The pillared clays showed good stability in the oxidative treatments since the leaching kinetics of iron showed the presence of Fe +2 and Fe +3 ions in trace concentrations (less than 3 ppm) for all the evaluated tests. Given the low leaching demonstrated by the material, the reusability of the material was studied, achieving complete degradation of the contaminant in three oxidation cycles under the most effective conditions already mentioned.